哈工大于永生、杨微微团队联合提出压缩应变调控的高熵合金显著提升氧还原性能

哈工大全媒体（梁英爽 何林/文 何林/图）近日，化工与化学学院教授、城乡水资源与水环境全国重点实验室成员于永生、杨微微团队与北京大学教授郭少军团队合作，在高熵合金能源电催化领域取得重要进展，研究成果以《打破高熵合金表面对称性实现压缩应变调制氧还原反应》（Breaking the symmetry of high-entropy alloy surfaces forcompressively strain-tuned oxygen reduction reaction）为题发表在《自然通讯》（Nature Communications）上。该成果打破高熵合金表面对称性触发本征应力释放，驱动表面原子级压缩应变的产生，从而显著提升氧还原电催化效率，所建立的“对称性破缺”设计范式为开发下一代高性能电催化剂开辟了新途径。

团队通过选择性外延生长与非均匀氧化蚀刻相结合的湿化学法制备了一类内外表面具有丰富原子台阶型缺陷的铂基高熵合金纳米环催化剂，这些非对称的台阶型缺陷可以触发表面本征应力的释放，驱动独特原子级表面压缩应变的产生，从而赋予了高熵合金纳米环出色的氧还原电催化性能。实验结果显示，具有代表性的铂钯铁钴镍高熵合金纳米环催化剂在0.95伏（相对于可逆氢电极）时可实现每毫克贵金属0.99安的高质量活性和每平方厘米1.32毫安的高比活性，分别比20%商业铂碳催化剂高出38.9倍和35.6倍，显著超过无缺陷、弱应变的铂钯铁钴镍高熵合金纳米颗粒催化剂，同时也表现出优异的长期循环稳定性。团队运用理论计算进一步分析了铂钯铁钴镍高熵合金纳米环催化剂的构效关系和氧还原电催化反应机制，结果证实了台阶型缺陷驱动的独特原子级表面压缩应变可以优化铂活性位点的电子结构、降低其d带中心，从而削弱关键反应中间体OH在台阶表面的吸附，提高催化反应速率，实现氧还原反应性能的显著提升。

铂钯铁钴镍高熵合金纳米环的形貌、结构和组成表征

铂钯铁钴镍高熵合金纳米环的氧还原性能评估

哈工大为论文第一通讯单位。于永生、杨微微、郭少军为论文共同通讯作者。哈工大化工与化学学院博士生何林、邱龙宇和教授李蒙刚为论文共同第一作者。化工与化学学院教授周欣和博士生任学、田奋扬，空间环境与物质科学研究院副研究员盛捷，北京大学特聘研究员骆明川，中国科学院山西煤化所高级工程师刘叶群等参与相关研究工作。

该研究获国家自然科学基金等项目支持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-025-65856-z