哈工大高继慧教授团队在碳基电催化能质转化研究中取得重要进展

哈工大全媒体（刘培香 孙飞 杨潮伟/文 能源学院/图）近日，我校能源科学与工程学院高继慧教授团队孙飞教授课题组在碳基电催化能质转化领域取得重要进展。团队聚焦涉碳电催化过程能质储运强化和选择性定向调控，建立了碳基电催化界面多尺度传质问题的理论框架和强化方法，揭示了碳基催化剂晶畴尺寸效应对催化选择性的调控路径。研究成果相继以《碳基催化剂介导的电催化界面多尺度传质》（Multiscale mass transfer at carbonaceous catalyst-mediated electrocatalytic interface）和《揭示 sp² 晶畴尺寸和局域活性位点在调控纳米碳催化剂氧电还原选择性中的耦合效应》（Unveiling the coupling effect of sp² domain size and local active sites in switching the selectivity of nanocarbon catalysts toward the oxygen electro-reduction）为题，发表于《焦耳》（Joule，遴选为封面文章）和《自然通讯》（Nature Communications）。

碳基电催化剂因功能基元高度可调、成本低廉而备受关注，然而碳基催化能源小分子转化过程涉及从原子尺度活性位点到纳米尺度传质通道，再到宏观尺度电极构筑的多尺度复杂耦合效应，准确揭示碳基催化剂单一及多尺度功能基元的作用机制并定向实现高活性、高选择性、高稳定性能质转化是目前研究挑战。团队在发表于《焦耳》的文章中针对涉碳电催化物种的高效传输需求，系统性提出了碳基催化剂介导的电催化界面多尺度传质理论框架，超越了传统的单一活性位点工程视角，构建了完整的“多尺度传质路径”，阐明了碳催化剂纳米表面效应如何决定载能粒子传质-反应特性，介观孔道网络如何通过限域和分级输运重构反应微环境，以及宏观电极结构如何避免“气堵”“水淹”等工程失效问题。该框架弥合了材料本征特性与工业器件宏观性能间的认知鸿沟，为解决碳介导的二氧化碳还原、氧还原及氮还原等电催化技术从实验室走向工业化过程中普遍存在的传质瓶颈问题提供了理论指导和工程化策略。 

碳基电催化能质转化机制研究。（左）成果入选《焦耳》封面文章；（中）碳基电催化界面多尺度传质路径；（右）纳米碳sp²晶畴尺寸与局域活性位点耦合效应。

针对碳基催化剂长久以来被忽视的晶畴尺寸效应，团队在发表于《自然通讯》的文章中聚焦氧还原反应（ORR）中如何让氧气选择性地生成水（用于燃料电池）或过氧化氢（用于绿色合成）这一争议性问题，创新性提出“sp²碳畴尺寸和局域活性位点耦合调控”的新机制，通过设计制备尺寸可控的模型碳催化剂体系（石墨烯量子点和碳烟颗粒），并结合统计学习、多尺度理论计算和原位光谱表征等手段，揭示了纳米碳sp²共轭畴尺寸与原子尺度的局域活性位点之间存在着深刻的内在协同效应。研究表明，局域活性位点决定了关键中间体的种类，而sp²碳畴尺寸则进一步精细调控这些中间体的生成、键断裂和脱附行为。通过引入 p 带理论，团队从电子结构层面阐明了其物理根源，为理性设计高性能、高选择性的纳米碳基电催化剂提供了设计准则。

这两项研究成果不仅阐释了碳基催化剂催化二氧化碳还原、氧还原及氮还原等关键电催化反应中的能质传输与转化机理，也展示了未来通过微纳尺度热物理、电化学、材料科学、微纳制造与人工智能等多学科交叉实现电催化材料到器件“预测性设计”的前景。

哈工大为两篇论文的第一通讯单位。能源科学与工程学院博士生杨潮伟为两篇论文第一作者，孙飞教授为两篇论文通讯作者。我校生命科学和医学学部刘绍琴教授、北京化工大学卢云峰教授分别是《焦耳》论文共同通讯作者和《自然通讯》论文共同作者。

上述工作得到国家自然科学基金联合基金重点项目等资助。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2025.102170

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-66161-5