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哈工大环境学院刘冬梅和王威教授团队提出光催化与过氧化单硫酸盐耦合活化新方法

2023年11月03日 新闻网 浏览次数:2313

哈工大全媒体(商艳凯 王爱文 文/图)近日,哈工大城市水资源与水环境国家重点实验室成员、环境学院刘冬梅和王威教授团队提出光催化与过氧化单硫酸盐耦合活化新方法,该研究扩展了光催化技术与过氧化单硫酸盐活化在降解新兴有机污染物方面的应用,并为功能材料的设计提供了新思路。相关成果以《光激发S型异质结水凝胶界面电场增强催化活性》(Enhanced and synergistic catalytic activation by photoexcitation driven S−scheme heterojunction hydrogel interface electric field)为题发表在《自然通讯》(Nature Communication)上。

过氧化单硫酸盐的活化可以通过光照、超声、热、电和催化剂等方法产生活性氧,从而实现废水中有机污染物的高效降解和矿化。其中过渡金属催化剂由于价态多变、可控及成本低等特点,在过氧化单硫酸盐活化方面表现出相当优异的性能。而过硫酸盐分子和中间体的吸附以及伴随的电子转移是过氧化单硫酸盐活化的关键。同时,活性氧的产生也与电子转移密切相关。研究发现,增加系统中电子产生的速率可加速过氧化单硫酸盐的活化性能。但如何调节异质材料的特性以能高效可持续地供给电子成为要破解的科学技术难题。

为此,研究团队提出通过光能激发光催化半导体产生光生电子以持续活化过氧化单硫酸盐,从而达到协同高效的性能。团队构建了具有催化功能的水凝胶球,并提出通过光激发协同过氧化单硫酸盐活化的机理。水凝胶球内部会在光激发条件下产生内建电场以重新分布能量势垒为电荷的传输提供驱动力。而将光生电子集成到过氧化单硫酸盐活化体系中,改善了传统过渡金属活化过氧化单硫酸盐的电子特性。水凝胶球的三维网络空间使过氧化单硫酸盐更快富集并作用到活性位点,从而通过多种活化路径协同增强催化反应速率。该研究为未来增强类芬顿反应机理研究提供了新的策略,同时为新型过氧化单硫酸盐活化功能材料在水修复领域的发展和应用拓展了思路。

哈工大为论文第一通讯单位。刘冬梅教授为论文第一通讯作者。哈工大环境学院博士研究生王爱文为论文第一作者。环境学院博士研究生杜梦、倪佳鑫、刘东青、潘云皓,硕士研究生梁雄英,环境学院马军院士、王威教授以及苏黎世联邦理工大学王京教授参与相关研究工作。

该研究工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金和黑龙江省自然科学基金等项目资助。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-42542-6



光激发调控界面电场机制示意图



责任编辑:商艳凯

审核:宋玲、张妍