哈工大全媒体（刘培香 刘辛欣 文/图）近日，我校能源科学与工程学院帅永教授、王兆龙教授团队在基于微流控结构电极的太阳能驱动高效电催化析氧领域取得重要进展。该研究利用配位作用构筑氰桥双核结构，实现钴单原子均匀分散，并与3D打印多孔镍电极一体化集成，制备出高活性、长寿命的微流控催化电极。这些发现为绿氧规模化制备及太阳能驱动水分解技术发展提供了创新思路与支撑。该成果以《钴单原子耦合3D打印电极用于高效太阳能驱动析氧》（Co Single Atom Coupled with 3D-Printed Electrodes for High-Efficiency Solar-Driven Oxygen Evolution）为题，发表在《美国化学会纳米》（ACS Nano）上。 

钴单原子耦合3D打印电极设计及制备：采用一步水热法，以甲酰胺原位提供CN⁻、NH₂^⁻为强配位锚点，协同2-甲基咪唑配体，将过量二价钴离子（Co²⁺）精准锁定于氰桥双核结构中，制备出结构稳定的Co₂(CN)₅NH₂单原子催化剂。同步通过DLP3D打印构筑多级互联贯通孔道骨架，经化学镀镍实现高导电界面改性，再负载单原子催化剂，形成微观高活性位点与宏观高效传质结构协同的一体化电极。机理研究表明，该电极在强碱性条件下Co-N-C配位结构高度稳定，反应过程中无钴（羟基）氧化物重构，从根源解决传统钴基催化剂失活难题。 

电催化析氧反应是太阳能驱动水分解制绿氧、推动可再生能源高效转化的核心反应，具有重要应用前景。然而，现有析氧催化体系仍面临多重瓶颈：贵金属催化剂成本高昂、资源稀缺，而钴基单原子催化剂易团聚、强碱性下结构易失活，且大电流工况下气泡滞留堵塞传质通道，严重制约长效稳定性与催化效率。最重要的是，常规电极结构难以实现气泡快速脱附，进一步限制了实际应用性能。

该研究提出了一种基于氰桥配位钴单原子催化剂与3D打印多孔微流控电极的高效电催化析氧新方案。为突破现有钴基催化剂易团聚、强碱性下易重构失活，以及大电流下气泡滞留、传质受阻等难题，团队采用一步水热法合成结构稳定的Co₂(CN)₅NH₂单原子催化材料，利用甲酰胺原位产生的氰根、氨基与2-甲基咪唑实现协同配位，精准锚定并高度分散钴单原子，从根源上抑制团聚与结构重构；在此基础上，将该催化剂与3D打印微流控结构电极一体化集成，依托互通多级孔道实现气泡快速脱附与高效传质，完成催化材料本征活性与电极宏观结构的协同强化。

实验结果显示，所制备的Co₂(CN)₅NH₂/Ni-3D催化电极在1.0M KOH电解液中性能突出，10mA cm^⁻2电流密度下过电位低至200mV，并可在20、50、100mA cm^⁻2高电流下分别稳定运行110、100和140小时，显著提升了长期运行稳定性。这项工作从活性位点调控与电极结构设计双重维度破解了析氧反应瓶颈，为开发高活性、长寿命、低成本的非贵金属电催化剂提供了创新路径，也为户外太阳能驱动水分解与绿氧规模化制备提供了稳定可行的技术支撑，对推动可再生能源高效转化、助力国家“双碳”目标实现具有重要意义。

哈工大为第一通讯单位。能源科学与工程学院博士研究生刘辛欣为论文第一作者，王兆龙教授、帅永教授及湖南大学陶李教授为论文通讯作者。研究得到国家自然科学基金重大项目/面上项目及国家重点研发计划项目等资助。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.6c05718