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哈工大化工与化学学院于永生教授团队研发出改性高熵合金催化剂 提高能源电催化效率

2024年04月09日 新华网 浏览次数:11

哈工大全媒体(梁英爽 何林 文/图)近日,化工与化学学院教授、城市水资源与水环境国家重点实验室成员于永生团队与北京大学郭少军教授团队合作,在高熵合金能源电催化领域取得重要进展,研究成果以《单原子钼修饰的具有本征拉伸应变的高熵合金超薄纳米片增强电催化》(Single-atom Mo-tailored high-entropy-alloy ultrathin nanosheets withintrinsic tensile strain enhance electrocatalysis)为题,发表在《自然通讯》(Nature Communications)上。该成果通过单原子掺杂和应变工程改变高熵合金电催化剂性能,增强甲醇氧化电催化效率。

直接甲醇燃料电池(DMFC)因其能量转换率高、环境友好、运输方便而被公认为是便携式电子设备和电动汽车的理想电源。铂基催化剂是甲醇阳极氧化(MOR)的常用催化剂,但由于一氧化碳(CO)等表面吸附中间体对催化剂的毒害作用严重阻碍了DMFC的大规模商业化。考虑到CO中毒效应,通过进一步促进CO中间体的氧化或将反应切换为无CO途径来提高催化剂效率将是可取的。

研究表明,高熵合金(High Entropy Alloys, HEAs)具有隔离铂原子的强大能力和广泛可调的成分空间,是避免CO中毒和提高MOR性能的理想材料。尽管近年来高熵合金的设计方面取得了重要进展,但在原子水平上精确设计和优化高熵合金以提高MOR的活性、CO耐受性和稳定性仍是巨大挑战。

基于此,团队设计合成了亲氧钼单原子修饰的铂基高熵合金超薄纳米片,显著增强了MOR电氧化,其代表性的钼单原子-钯铂镍铜锌(Mo1-PdPtNiCuZn)高熵合金纳米片催化剂表现出优异的质量活性(每毫克铂24.55安和每毫克铂+钯11.62安)和长期稳定性。团队通过原位光谱和理论计算研究了Mo1-PdPtNiCuZn高熵合金纳米片催化剂MOR性能增强的机制,结果表明,亲氧钼单原子和拉伸应变进一步调整了高熵合金中孤立的铂原子电子结构,实现关键反应中间体吸附行为的优化,从而增强甲酸盐主导的MOR电催化。该研究创建了单原子修饰高熵合金的新范例,推进了原子级精确催化位点的设计,为开发耐CO的燃料电池电催化剂开辟新途径。

哈工大为论文第一通讯单位。化工与化学学院于永生教授、杨微微副教授,北京大学郭少军教授为论文共同通讯作者。化工与化学学院博士生何林、邱龙宇,北京大学博士后李蒙刚为共同第一作者。化工与化学学院博士生田奋扬、贵州大学耿硕副教授、中国科学院山西煤化所高级工程师刘叶群、中国科学院青海盐湖研究所刘虎副教授、北京大学骆明川特聘研究员参与相关研究工作。

该研究获国家自然科学基金等项目支持。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-45874-z

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责任编辑:梁英爽

审核:宋玲 张妍